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背景

極片曲折度作為量化極片內(nèi)部離子傳輸路徑復雜程度的關鍵參數(shù)，通過表征鋰離子在孔隙網(wǎng)絡中的實際遷移路徑與理論直線距離的比值，直觀反映了離子傳輸?shù)碾y易程度。研究表明，極片曲折度與電池的倍率性能和循環(huán)壽命存在直接關聯(lián)：較低的曲折度意味著更高效的離子傳輸路徑，能夠顯著提升電池的快充能力；而過高或不穩(wěn)定的曲折度則會導致極化增大、容量衰減加速，嚴重影響電池的循環(huán)穩(wěn)定性。在實際應用中，溫度作為重要的環(huán)境變量，會通過多重機制影響極片的微觀結(jié)構(gòu)和傳輸特性：一方面，溫度變化會改變電解液的黏度和離子電導率，影響電解液在極片孔隙中的浸潤行為；另一方面，溫度波動會導致粘結(jié)劑高分子鏈段運動狀態(tài)改變，進而影響極片的孔隙結(jié)構(gòu)和機械強度。

因此，深入理解溫度與極片曲折度的關聯(lián)機制，不僅有助于優(yōu)化電極設計，更能為開發(fā)適應極端環(huán)境的高性能鋰電池提供理論指導，對推動新能源技術的發(fā)展具有重要的科學意義和工程價值。

一、測試條件&方法

1.1 測試設備

極片曲折度測試：采用元能科技自研的多通道離子電導率測試系統(tǒng)（EIC2400M-T，IEST）如圖1所示，該設備包含4個測試通道，可實現(xiàn)對每個通道進行獨立控溫，控溫范圍-20-80℃，可提供高純氬氛圍，實現(xiàn)多通道對稱電池的電化學阻抗譜測試。壓力范圍10~50Kg，頻率范圍100KHz~0.01Hz。

圖1. 多通道離子電導率測試系統(tǒng)

1.2 測試樣品

石墨負極片

1.3 測試流程

極片曲折度測試： 將樣品按照極片-隔膜-極片的順序放入治具中——>關閉設備倉門——>對各通道進行定量注液——>達到浸潤時間后，自動測試EIS——>最后通過軟件的擬合、計算得到極片的曲折度。

1.4 計算方法

麥克馬林數(shù)計算方法：

式中：τ 為曲折度； Rion為離子電阻；A為極片面積；ε為極片孔隙率；σ為電解液電導率；d為極片的厚度。由于極片孔隙率的測試方法較為復雜，通常用曲折度和孔隙率的比值，即麥克馬林數(shù)（Nm = τ / ε）來表征極片的曲折度，如式（2）所示。

利用電化學工作站測試對稱電池的阻抗，得到的EIS如圖2所示。將Nyquist圖中低頻線段延長，直至與X軸相交，該交點與高頻線段和X軸的交點的差值的3倍即為該極片涂層的離子阻抗Rion。將擬合得到的離子阻抗Rion代入公式（2）中計算可得到極片的麥克馬林數(shù)，進而分析極片的曲折度。

圖2. 對稱電池的電化學阻抗譜圖

二、結(jié)果分析

圖3. 不同溫度下（a）25℃；（b）45℃；（c）60℃；（d）80℃

的對稱電池電化學阻抗譜圖

表1. 極片在不同溫度下的離子電阻值和麥克馬林數(shù)

圖3為石墨負極在不同溫度下測得的EIS阻抗譜，對EIS圖譜進行擬合得到各極片的離子電阻，再將離子電阻值代入公式 (2) ，得到極片麥克馬林數(shù)，列于表1。從數(shù)據(jù)的趨勢可以看出，隨著溫度的升高，極片離子阻抗呈下降趨勢。

電解液的粘度是影響離子電導率的關鍵因素之一。根據(jù)Stokes-Einstein方程，離子的遷移速率與電解液的粘度成反比。因此，當溫度升高時，電解液的粘度降低，鋰離子的遷移速率加快，導致極片的離子阻抗降低。從圖4中的折線圖可以看出，隨著溫度從25°C升高到45°C，極片麥克馬林數(shù)從18.58降到13.5，下降率為27.34%，但60、80℃相對于45℃的下降率分別為-0.14%和1.7%，基本沒有太大的變化。

除了電解液粘度的變化，溫度也影響極片的微觀結(jié)構(gòu)，當溫度升高時，電解液粘度降低，理論上離子電阻應明顯降低，但高溫同時會引發(fā)極片結(jié)構(gòu)的嚴重劣化：一方面，粘結(jié)劑（如PVDF）在超過60℃后發(fā)生軟化，導致極片孔隙塌陷、孔徑縮小，孔隙率降低，延長了離子傳輸路徑；另一方面，熱膨脹差異造成涂層與集流體界面剝離，形成離子傳輸"死區(qū)"。這兩種結(jié)構(gòu)損傷會導致離子電阻增加，從而抵消了因粘度下降帶來的傳輸改善，最終表現(xiàn)為60-80℃高溫區(qū)間離子電阻無明顯下降。這一競爭機制表明，單純依賴電解液優(yōu)化無法突破高溫性能瓶頸，必須同步提升極片的熱穩(wěn)定性。

圖4. 不同溫度下的麥克馬林數(shù)變化折線圖

三、總結(jié)

本文通過實驗測試了石墨負極在不同溫度下的離子電阻變化，發(fā)現(xiàn)溫度對極片離子阻抗有顯著影響。隨著溫度升高，極片離子阻抗呈下降趨勢，但當溫度過高時，極片結(jié)構(gòu)發(fā)生明顯變化，導致即使電解液粘度降低，離子阻抗也不再顯著下降。這一現(xiàn)象表明，通過測試不同溫度下的極片曲折度變化，可以快速評估極片的高溫穩(wěn)定性。

這一發(fā)現(xiàn)為電極材料研發(fā)提供了一些思路：一方面，可以通過溫度-阻抗關系研究確定極片浸潤工藝的最佳溫度窗口；另一方面，針對高溫應用場景，需要重點開發(fā)具有以下特性的新型材料體系：1）高溫穩(wěn)定性更優(yōu)的電解液配方；2）抗熱變形能力更強的極片工藝；3）耐高溫的粘結(jié)劑體系。這些研究方向?qū)⒂兄谔嵘囯姵卦趯挏赜驐l件下的性能表現(xiàn)?？蒲泄ぷ髡呖梢酝ㄟ^測試極片在不同溫度下的離子電阻變化，建立一種快速評估極片高溫穩(wěn)定性的有效方法。

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