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一、作者信息及文章摘要

2017年，J.R.Dahn課題組針對(duì)不同硅負(fù)極的軟包電池，采用原位表征方法測(cè)試其電極的體積、應(yīng)力和厚度變化，并結(jié)合計(jì)算的方式，定量分析硅復(fù)合電極每種成分的體積膨脹占比，從而為深入理解硅基材料的膨脹機(jī)理奠定基礎(chǔ)。

二、試驗(yàn)方案

1. 本實(shí)驗(yàn)中制作三種電池：

(A) Li(Ni1-x-yCoxAly)O2 (NCA)/SiO-graphite (供應(yīng)商 A), 滿充至4.2V對(duì)應(yīng)容量為260 mAh；

(B)LiCoO2 (LCO)/Si Alloy-graphite(供應(yīng)商 B), 滿充至4.35V對(duì)應(yīng)容量為230 mAh；

(C) Li(Ni1-x-yCoxAly)O2 (NCA)/nano Si-C(供應(yīng)商 C), 滿充至4.4V對(duì)應(yīng)容量為165 mAh；

2. 測(cè)試設(shè)備和流程：原位XRD測(cè)試，原位體積膨脹測(cè)試，原位應(yīng)力膨脹測(cè)試，原位厚度膨脹測(cè)試。應(yīng)力和厚度測(cè)試裝置如下圖所示。

圖1. 膨脹力和膨脹厚度測(cè)試設(shè)備

三、結(jié)果分析

圖3為三種類型電池在充放電過(guò)程中的體積、應(yīng)力和厚度膨脹測(cè)試曲線。從結(jié)果來(lái)看，電池A和B的體積膨脹和應(yīng)力膨脹量相當(dāng)，比電池C的膨脹要大，且電芯A和C在高電壓范圍內(nèi)膨脹曲線均有類似的平臺(tái)區(qū)，而電池B在高電壓區(qū)的膨脹曲線是陡峭的增加或者減小。由于這個(gè)曲線的結(jié)果是正負(fù)電極共同的膨脹導(dǎo)致的，因此在分析單獨(dú)負(fù)極的貢獻(xiàn)時(shí)，需要分別知道對(duì)應(yīng)的單獨(dú)材料的膨脹量。

圖3. 三種類型電池在充放電過(guò)程中的

體積、應(yīng)力和厚度膨脹測(cè)試曲線

圖4的（a）（b）曲線是其他相關(guān)文獻(xiàn)中得到的純Si和純石墨在充放電過(guò)程中的體積膨脹比例，圖（c）是本文章采用原位XRD的方式得到的NCA材料的膨脹比例。從結(jié)果可以看出，硅和石墨在充電過(guò)程會(huì)分別產(chǎn)生280%和10%的體積膨脹，且硅的膨脹曲線隨SOC增加表現(xiàn)出線性增加的趨勢(shì)，而石墨的膨脹曲線在2L→2階的相變過(guò)程會(huì)存在一個(gè)臺(tái)階，此階段沒(méi)有明顯的體積膨脹。NCA在充放電過(guò)程中的膨脹趨勢(shì)是與硅和石墨相反的，整個(gè)充電過(guò)程會(huì)產(chǎn)生4.5%的體積收縮，且最主要的收縮量發(fā)生在高SOC區(qū)間段。

圖4. 三種純電極材料充放電過(guò)程的

體積變化比例曲線圖

通過(guò)dV/dQ曲線擬合，得到Si和Gr復(fù)合時(shí)，每種成分對(duì)電極總的電壓容量曲線的影響，如圖5所示。圖6為SiO/Gr復(fù)合電極和NCA電極的全電池對(duì)應(yīng)的各成分體積膨脹曲線分解圖。從結(jié)果來(lái)看，電芯A的體積膨脹曲線在高電壓段出現(xiàn)平臺(tái)區(qū)的原因是NCA的收縮抵消了SiO的膨脹，因此在全電芯的膨脹曲線上表現(xiàn)出了平臺(tái)區(qū)。

圖5. Si和Gr的復(fù)合電壓容量曲線擬合

圖6. SiO/Gr復(fù)合電極和NCA電極的全電池

對(duì)應(yīng)的各成分體積膨脹曲線分解

圖7為電芯B和C的長(zhǎng)循環(huán)過(guò)程膨脹力和容量變化曲線，對(duì)比兩種電芯的循環(huán)和膨脹性能，LCO/Si合金摻碳的電芯的不可逆膨脹力以及容量衰減速率均大于NCA/Si-C電芯。

圖7. 電芯B和C的長(zhǎng)循環(huán)過(guò)程膨脹力和容量變化曲線

四、總結(jié)

本文作者采用原位表征方法測(cè)試其電極的體積、應(yīng)力和厚度變化，并結(jié)合計(jì)算的方式，定量分析硅復(fù)合電極每種成分的體積膨脹占比，從而為深入理解硅基材料的膨脹機(jī)理奠定基礎(chǔ)。

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2.實(shí)現(xiàn)不同溫度測(cè)試環(huán)境：20~85℃；

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1.恒壓力條件測(cè)試電池膨脹厚度曲線；

2.恒間隙條件下測(cè)試電池膨脹力曲線；

3.電池壓縮性能測(cè)試：應(yīng)力應(yīng)變曲線-壓縮模量；

4.電池膨脹力分步測(cè)試；

5.不同溫度控制：-20~80℃。

文獻(xiàn)原文

A. J. Louli, Jing Li, S. Trussler, Christopher R. Fell, and J. R. Dahn. Volume, Pressure and Thickness Evolution of Li-Ion Pouch Cells with Silicon-Composite Negative Electrodes. Journal of The Electrochemical Society, 164 (12) A2689-A2696 (2017).